Serija se odvija štiri leta po dogodkih Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, med katerimi je čarobno dekle Nanoha Takamachi rešilo in posvojilo mlado dekle po imenu Vivio, ki je reinkarnacija Sankt Kaiserja, Olivie Segbrecht. Po vstopu v četrti letnik osnovne šole Vivio dobi lastno inteligentno napravo Sacred Heart in pridobi moč preoblikovanja s svojim načinom Sankt Kaiser za odrasle. Kmalu naleti na dekle po imenu Einhart Stratos, ki je, podobno kot Vivio, potomka drugega vladarja Sankt Kaiserja, Clausa GS Ingvalta. Medtem ko je Einhart odločena dokazati, da je njen bojni slog najmočnejši, se Vivio spoprijatelji z njo in se skupaj s prijateljicami prijavi na turnir borilnih veščin, kjer se borijo proti različnim magičnim nasprotnikom in izvedo več o svojih preteklih življenjih.
